Simon Reinwardt, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2025 :
"Soft X-ray induced formation and fragmentation of hydrocarbon cations"
"Soft X-ray induced formation and fragmentation of hydrocarbon cations"
Summary
Die intensive Erforschung von Exoplaneten und molekularen Wolken steigert auch das Interesse an möglichen chemischen Reaktionen. Dabei spielen oft Ion-Neutralgas-Reaktionen, die in Ionosphären sowie in molekularen Wolken vorkommen, eine große Rolle. Mit der Entwicklung von neuen Weltraumteleskopen, wie dem James Webb Space Telescope wird die Identifizierung der chemischen Bestandteile der Atmosphären von Exoplaneten mittels IR-Spektroskopie möglich. Um die Bildung der gefundenen Moleküle und molekularen Ionen zu verstehen, sind neue Experimente zur Nachbildung möglicher Reaktionen nötig. Die Zusammensetzung der Atmosphären der Gasplaneten in unserem Sonnensystem wurden intensiv erforscht. Ein Fokus lag dabei auf der Atmosphäre des Saturnmondes Titan, welche größtenteils aus N2 und CH4 besteht. Mögliche Bildungsprozesse, die durch weiche Röntgenstrahlung initiiert wurden und dessen Existenz astrophysikalisch vorstellbar ist, sind in dieser Arbeit untersucht worden. Um die Anzahl der möglichen Reaktionen einzuschränken, wurden mögliche Bildungsschritte ausschließlich aus dem Methan heraus untersucht. Für dieses Experiment wurde das neutrale Methan mittels resonanter K-Schalenanregung ionisiert, wobei es zu starken Fragmentationen gekommen ist und die direkte Erzeugung von CH+ und C+ möglich war. Anschließend sind diese zum Teil sehr reaktiven Ionisationsprodukte in einer Ionenfalle gefangen worden. In dieser konnten sie mit weiteren neutralen Methanmolekülen reaktiv stoßen. Bei diesen Stößen sind Ionen, wie das C2H3+, entstanden. Neben den Produkten, die durch einen Stoß entstanden sind, sind auch Ionen, die aus zwei Stößen entstanden sein müssen, beobachtet worden. Zu diesen Ionen gehören unter anderem welche, dessen Masse-zu-Ladung-Verhältnisse zu C3H3+ und C3H5+ passen. Um das C3H3+ in einer größeren Menge zu produzieren, um Wechselwirkungen von diesem mit weicher Röntgenstrahlung in einem Merged-Beams-Setup zu ermöglichen, wurde das Ion über Fragmentation von Butan in einer Eletron-Cyclotron-Resonanz-Ionenquelle hergestellt. Bei der K-Schalenanregung des C3H3+ wurde neben der einfachen Ionisation des molekularen Ions, auch die Fragmentation von Wasserstoff an zweifach geladenen Ionisationsprodukten mit der Summenformel C3Hx2+, wobei x zwischen 0 und 2 lag, untersucht. Die Untersuchungen ergaben, dass der Ionenstrahl nicht aus einem bestimmten Ion besteht, sondern aus verschiedenen Konstitutionsisomeren des C3H3+-Ions besteht. Dabei wurde neben den linearen Geometrien, wie das [H2C-C-CH]+ und [H3C-C-C]+ auch das aromatische c-C3H3+ im Spektrum über die sehr ausgeprägte 1s -> π* Resonanz nachgewiesen. Es kann davon ausgegangen werden, dass die unterschiedlichen Konstitutionsisomeren des C3H3+ aufgrund ihrer grundlegend anderen Geometrien unterschiedliche Reaktivitäten besitzen, welche zu unterschiedlichen Ionen-Neutralgas Reaktionen, wie sie zuvor in der Ionenfalle untersucht wurden, führen werden.
Titel
Kurzfassung
The intensive research of exoplanets and molecular clouds also increases the interest on the possible chemical reactions. Ion-neutral-gas reactions, which occur in ionospheres and molecular clouds, often play a major role. The development of new space telescopes, such as the James Webb Space Telescope, enables the identification of the chemical components of exoplanets' atmospheres via IR spectroscopy. To understand the formation of the molecules and molecular ions, new experiments are needed to replicate the reactions. TheThe composition of the atmospheres of the gas planets in our solar system has been intensively researched. A focus was on the atmosphere of Saturn's moon Titan, which consists largely on N2 and CH4. Possible formation processes initiated by soft X-rays, whose existence is astrophysical imaginable, have been investigated in this work. The possible influence of soft X-rays on formation processes has been investigated in this thesis. To reduce the number of possible reactions, only formation steps from methane were investigated. For this experiment, the neutral methane was ionized by resonant K-shell excitation, which resulted in strong fragmentation and the direct formation of CH+ and C+. The ionization products, which can be very reactive, are trapped in an ion trap. in this trap, the ions were able to reactively collide with other neutral methan molecules. These collisions can create ions such as C2H3+. In addition to the products, they are formed by a single collision; ions, that were formed by two collisions, have also been observed. These include ions with a mass-to-charge ratio corresponding to C3H3+ and C3H5+ . To produce a larger amount of C3H3+ to enable interactions with soft X-rays in a merged-beams setup, the ion was produced by fragmentation of butane in an electron-cyclotron-resonance ion source. In addition to the simple K-shell ionization of the molecular ion, the fragmentation of hydrogen on further doubly charged ionization products with the molecular formula C3Hx2+, with x between 0 and 2, has been investigated. The spectra revealed that the ion beam does not consist of a single ion, but of various constitutional isomers of the C3H3+ ion. In addition to the linear geometries such as the [H2C-C-CH]+ and [H3C-C-C]+, the aromatic c-C3H3+ was also detected in the spectrum vi a the very prominent 1s -> π* resonance. It can be assumed that the different constitutional isomers of C3H3+ that have fundamentally different geometries will have different reactivity and lead to different ion-neutral-gas reactions.